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西安交大科研人员在铽基单分子磁体领域取得新进展

自从单分子磁体于1993年首次报道以来,单分子磁体作为纳米级磁性材料的重要分支,吸引了物理学家和化学家的广泛关注。由于一些重稀土离子(铽(III)、 镝(III)、 钬(III)、 铒(III))具有很强的轨道角动量及自旋轨道耦合效应,能产生很大的总角动量,尤其是当这些稀土离子处于特定的配体场下时,其光谱基项会产生大的能级劈裂,从而实现更高的磁翻转能垒 (Ueff) 和磁阻塞温度 (TB)。到目前为止,大多数高性能单分子磁体都是基于半整数自旋的克莱默离子,例如镝(III)(J= 15/2)和铒(III)(J= 15/2)。对于非克莱默离子,如铽(III)(J= 6)和钬(III)(J= 8)的单分子磁体却相对较少报道,且性能相对较低。

近年来,具有芳香性碳环类配体及其衍生物在构筑高性能镝(III)基单分子磁体方面有优异的表现,尤其是环戊二烯类的配体,但是其并不适合于构筑高性能铽(III)基单分子磁体。这是因为对于非克莱默离子铽(III)来说,其具有相较镝(III)更大的基态能级差与更强的磁量子隧穿。因此高性能铽(III)单分子磁体对配体场及配体场轴向性要求更高,目前为止只有酞菁铽及铽基二茂铁阴离子两种体系。

西安交通大学前沿科学技术研究院郑彦臻课题组另辟蹊径,采用具有蛛网式六元环配位面的碳硼烷配体与稀土离子(铽(III), 镝(III), 钬(III), 铒(III))配位,构筑了一系列夹心状的稀土金属有机配合物。该系列化合物的中心金属离子处于罕见的六棱柱配位构型中,稀土离子的局部配位构型接近D6h对称性。在该配体场下,铽及镝都能产生强的轴向磁各向异性,而相比之下,铽的配合物的表现更为优异,在零直流场下,有效磁翻转能垒为445 K,同时钇稀释样品在2 K下的弛豫时间达到193秒,成为铽(III)基单分子磁体的新标杆。

以上研究成果发表在国际化学领域权威期刊《德国应用化学》(Angewandte Chemie International Edition)上。西安交大前沿院博士研究生金鹏博为该论文第一作者,前沿院为本文唯一通讯作者单位。这是继该课题组利用巢式碳硼烷配体构筑镝基单分子磁体后,在碳硼烷配体体系的又一重要进展,同时也是该课题组继前期分子磁性研究工作基础上的又一重要突破。

该工作得到了国家自然科学基金、陕西省重点科技创新团队、唐仲英基金及校基本科研业务的资助。

论文链接为:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202203285

课题组网站:http://gr.xjtu.edu.cn/web/zheng.yanzhen/home


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